Formel: Mn2+Mn3+6O8(SiO4), tetragonal
Typlokalität: Elgersburg, Thüringen (und Saint Marcel, Valle d'Aosta, Piemont, Italien)
Erstbeschreibung:
HAIDINGER, W. (1826): On the crystalline forms and properties of the manganese ores. I. Prismatoidal Manganese Ore. II. Pyramidal Manganese Ore. III. Uncleavable Manganese Ore. IV. Brachytypous Manganese Ore.- Edinburgh Journal of Science 4, 41-50
(als "Brachytypous Manganese Ore")
Erste Erwähnung:
BERZELIUS, J.J. (1819): Nouveau Système de Minéralogie.- Paris, chez Mequignon-Marvis, 315 p. (p. 277-278)
(oktaedrische Kristalle von Piemont)
Benennung:
HAIDINGER, W. (1828): Mineralogical Account of the Ores of Manganese. I. Prismatoidal Manganese-ore. Manganite. II. Pyramidal Manganese-ore. Hausmannite. III. Uncleavable Manganese-ore. Psilomelane. IV. Brachytypous Manganese-ore. Braunite. V. Prismatic Manganese-ore. Pyrolusite.- Transactions of the Royal Society of Edinburgh 11, 119-142 [Anmerkung: Band 11 umfasst die Jahre 1827 - 1831]
(als "Braunit")
Braunit in kleinen Kristallen. Grube Lutherteufe, Oehrenstock, Thüringen. Bildbreite 4 mm. Sammlung und Foto Thomas Witzke.
Brachytypes Manganerz
Der erste Hinweis auf das Mineral findet sich wahrscheinlich bei Jöns Jacob BERZELIUS (1819). Er hatte oktaedrische Kristalle aus Piemont analysiert, zu denen jedoch keine weitere Beschreibung geliefert wird. Das Mineral wird unter "Manganèse oxidé hydraté" neben dem Superoxid (gemeint ist Pyrolusit) und dem Manganoxid-Hydrat (gemeint ist Manganit) als eine dritte, namenlose Spezies erwähnt.
Die erste Bescheibung des Manganminerals erschien 1826 durch Wilhelm HAIDINGER unter dem Namen "Brachytypous Manganese Ore". Der englische Chemiker Edward TURNER brachte von einem Aufenthalt in Deutschland eine Stufe von Elgersburg in Thüringen mit. Das zunächst für das Pyramidale Manganerz (später Hausmannit genannt) gehaltene Mineral zeigte jedoch nicht die für dieses Mineral typische deutliche Spaltbarkeit senkrecht zur tetragonalen Achse. Vielmehr zeigte sich eine Spaltbarkeit parallel zu den Pyramidenflächen. Ein erster vermessener Kristall erwies sich als scheinbar reguläres Oktaeder, an weiteren Kristallen zeigte sich jedoch, dass vierseitige Pyramiden vorliegen. Das Mineral fand sich auch eingewachsen in Baryt auf einer Stufe von Wunsiedel in Bayern aus der Sammlung von Herrn ALLAN sowie in St. Marcel, Piemont, Italien.
HAIDINGER gibt für das Mineral eine dunkel bräunlichschwarze Farbe, einen eben solchen Strich und einen fast metallischen Glanz an. Das Mineral ist spröde und weist eine Härte von 6,0 bis 6,5 auf. Die Dichte wurde zu 4,818 bestimmt. Nach den Vermessungen stellen die Kristalle meist Kombinationen verschiedener Dipyramiden dar.
Carl Cäsar VON LEONHARD (1826) übernimmt die Beschreibung von HAIDINGER noch im gleichen Jahr als "Brachytipes Manganerz".
Die Benennung als Braunit
Den heute gebräuchlichen Namen Braunit führte Wilhelm HAIDINGER 1828 ein. Er erschien zuerst in einer englischen Fassung (HAIDINGER, 1828 a) und dann in einer deutschen Version (HAIDINGER, 1828 b). Für die englische Version wird gelegentlich die Jahreszahl 1827 angegeben, was wahrscheinlich darauf zurückzuführen ist, dass unter der Überschrift "Read December 17. 1827" vermerkt ist. Dies ist jedoch das Datum der Akzeptanz des Artikels, jedoch nicht das der Veröffentlichung. Hinzu kommt, dass die Arbeit im Band 11 der 'Transactions of the Royal Society of Edinburgh' erschienen ist, der die Jahre 1827 - 1831 umfasst, und in gebundenen Bänden nicht mehr festzustellen ist, wann ein Artikel erschienen ist. Es findet sich deshalb auch zuweilen die Angabe 1831 als Jahr der Veröffentlichung, da dieses den Abschluss des Bandes 11 bezeichnet.
HAIDINGER (1828 a) schreibt hier, dass er zusammen mit Dr. TURNER für das neue Mineral den Namen Braunit vorschlägt, nach ihrem gemeinsamen Freund Cammerrath BRAUN aus Gotha, der das erste und später weitere Stücke für die Untersuchungen zur Verfügung gestellt hatte.
Wilhelm BRAUN wurde am 1. Oktober 1790 in Thal bei Ruhla, Thüringen, geboren. Nach dem Besuch des Gymnasiums in Gotha studierte er in Jena und Göttingen die Cameralwissenschaften. Herzog August von Sachsen-Gotha stellte ihm die Mittel zu einer größeren Reise durch Österreich, die Schweiz und Italien zur Verfügung. Hier erwarb er sich reichlich Kenntnisse, speziell auf geologischen Gebiet. Nach seiner Rückkehr nach Gotha trat er in den Staatsdienst ein und wurde Kammer-Assessor. 1930 nahm er das Präsidium der Kammer zu Anhalt-Bernburg an und erwarb sich hier große Verdienste bei der Neuordnung des Berg- und Hüttenwesens, des Forstwesens und der Landwirtschaft. Für seine Verdienste wurde Wilhelm BRAUN geadelt als VON BRAUN. 1848 wurde er Staatsminister, zog sich jedoch noch im selben Jahr in das Privatleben zurück und widmete sich der Wissenschaft. Er war ein großer Freund und Förderer der Geologie und Mineralogie. Wilhelm VON BRAUN starb am 6. Februar 1872 in Gotha.
Neben dem ersten Vorkommen von Elgersburg in Thüringen teilt HAIDINGER (1828 a) nun weitere Fundorte mit. Danach kommt das Mineral auch in Oehrenstock bei Ilmenau sowie bei Friedrichroda, beide in Thüringen, in Gängen im Porphyr zusammen mit Pyrolusit und Psilomelan vor. Weiterhin wurde das Mineral auch von Prof. HOFFMANN aus Halle auch in oktaedrischen Kristallen in Hohlräumen in weißem Quarz in Leimbach bei Mansfeld im gebrochenen Schotter, der für die Reparatur einer Straße vorgesehen war, gefunden. Weiter schreibt HAIDINGER, dass die in der Arbeit von 1826 mitgeteilte Fundstelle Wunsiedel in Bayern außerordentlich problematisch ist. Nach Ansicht zahlreicher Stufen dürfte das fragliche Exemplar wahrscheinlich aus Thüringen stammen.
Zu dem Fundort Leimbach bei Mansfeld ist anzumerken, dass derartiges Material dort nicht vorkommt. Höchst wahrscheinlich dürfte der Schotter, in dem das Material gefunden wurde, aus dem nur 5 km entfernten Ort Biesenrode stammen. Von hier ist Braunit in kleinen Kristallen im weißen Quarz bekannt. Leimbach ist heute ein Ortsteil von Mansfeld.
Die Formel von Braunit
Die erste chemische Analyse des Minerals stammt wahrscheinlich von Jöns Jacob BERZELIUS (1819). Er hatte oktaedrische Kristalle aus Piemont analysiert, zu denen jedoch, wie eingangs erwähnt, keine weitere Beschreibung geliefert wird. BERZELIUS gibt an, dass die Analyse sehr gut der Formel "Mg3S" entspricht. Diese Formel mutet sehr seltsam an, zumal BERZELIUS auf vorherigen Seiten das Symbol "Mn" für Mangan verwendet. Bei der Formel handelt es sich jedoch um eine sogenannte "mineralogische Formel", die eine Art verkürzter Notation darstellt und bei der auch der Sauerstoff weggelassen wurde. Diese Notation erfuhr jedoch keine wesentliche Verbreitung, ein deratiges System ist heute nur noch in der Zementindustrie in Gebrauch. In der genannten Formel steht das Mg für Manganoxid und das S für Siliziumoxid.
Die chemische Analyse an einer Probe Braunit von Elgersburg wurde von Edward TURNER (1828) ausgeführt. Er betrachtet danach den Braunit als wasserfreies Manganoxid, also als Mn2O3.
François Sulpice BEUDANT benennt 1832 das Material von St. Marcel, Piemont, als Marcellin, da es sich trotz gleicher Kristallformen vom Braunit nach der Analyse von BERZELIUS (1819) durch den hohen Si-Gehalt unterscheidet und ein Manganoxydsilikat darstellen soll.
August BREITHAUPT nannte das von BERZELIUS analysierte Mineral von St. Marcel dagegen Heteroklin, wie aus einem durch VON EWREINOFF (1840) veröffentlichten Schreiben ersichtlich ist. Danach gibt BREITHAUPT an, den Namen schon seit Jahren zu benutzen und ihn nach der hemiedrischen Symmetrie vergeben zu haben. Bei der eigenen Analyse des Materials von St. Marcel fand VON EWREINOFF mit 10,30 % einen deutlich geringeren Anteil "Kieselerde" als BERZELIUS, weshalb er annahm, dass ihm vermutlich doch ein anderes Mineral als der Heteroklin vorgelegen habe. Als Formel stellt er
auf, und merkt an, dass sie "höchst ungewöhnlich ist". Übertragen
und korrigiert lautet die Formel Mn10SiO17.
Die unterschiedlichen Ergebnisse führten zu zahlreichen Diskussionen, was Braunit denn chemisch sei. R. HERMANN (1848) nimmt an, dass Braunit nicht "
", also
Mn2O3 mit nur dreiwertigem Mangan darstellt, sondern
"
", das heißt MnO·MnO2 mit zwei- und
vierwertigem Mangan. Damit wird die fehlende Isotypie von Braunit mit Hämatit sowie der angenommene Ersatz von
einem Teil des Mangans durch das zweiwertige Barium erklärt. Gustav ROSE (1864) schließt sich dieser Ansicht an und geht von einer doppelten Vertretung aus, Barium für zweiwertiges Mangan im Braunit und Silizium für vierwertiges Mangan im Marcelin. Weiterhin teilt ROSE mit, dass BREITHAUPT den Heteroklin wieder zurück gezogen hatte.
Um das Problem der verschiedenen Analysenergebnisse zu klären, untersuchte Carl Friedrich RAMMELSBERG (1865) erneut Braunit von Elgersburg. Er fand lediglich minimale Mengen an Bariumoxid, dagegen erhebliche Gehalte an Kieselsäure in dem Mineral. RAMMELSBERG kommt zu dem Ergebnis, dass die Ansicht von HERMANN (1848) zur Formel von Braunit nicht zutrifft, sondern es sich um "Manganoxyd mit Manganoxydulbisilikat" handelt. Er stellt für das Mineral die Formel "
"
auf, in heutiger Schreibweise
Mn2+Mn3+6SiO12.
Damit hat RAMMELSBERG die korrekte, heute gültige Formel für den Braunit aufgestellt. In einem
späteren Artikel von 1885 diskutiert RAMMELSBERG jedoch wieder die Möglichkeit, dass Si das
vierwertige Mn im Braunit vertritt. Weitere Analysen an Braunit von St. Marcel, Piemont (der Name Marcelin wird nicht mehr verwendet) und von "Schwarzenbourg (Prusse)" aus der Sammlung der École des Mines, Paris, führt A. GORGEU (1893) durch. Ein Schwarzenburg in Preussen mit einem Vorkommen von Braunit gibt es nicht. LINCK (1930) geht davon aus, dass der tatsächliche Fundort Oehrenstock in Schwarzburg-Sondershausen ist. Oehrenstock liegt in dem damaligen Fürstentum Schwarzburg-Sondershausen, das ein sehr zerstückeltes Territorium aufwies. Die Militärhohheit ging 1867 an Preussen über. Als deutscher Kleinstaat existierte es bis 1918 und ging schließlich 1920 im Land Thüringen auf.
GORGEU fand für beide Proben eine recht ähnliche Zusammensetzung mit hohen Silizium-Gehalten. Für die wahrscheinlich von Oehrenstock stammende Probe stellt er in Anlehnung an die Auffassungen von HERMANN (1848) und ROSE (1864) die empirische Formel "SiO2 MnO2 + (MnO2) 2,34 RO 4,70"auf. Das "R" steht für zweiwertiges Mangan und ander zweiwertige Elemente. Die "4,70" beziehen sich auf das komplette RO, nicht nur auf den Sauerstoff, was offenbar durch die kleine Lücke zwischen RO und der Zahl angedeutet wird.
Die von RAMMELSBERG (1865) aufgestellte Formel setzte sich letztendlich jedoch durch. Sie wurde z.B. von Edward Salisbury DANA (1905) übernommen und erfuhr dadurch eine weite Verbreitung.
Eine Mikrosondenanalyse an Braunit von Oehrenstock (DOWNS, 2006/2018) ergab eine Zusammensetzung (Mn2+0.83Ca0.17)Mn3+6.00Si1.00O12.
Die Kristallstruktur von Braunit
Für die Strukturanalysen spielte das Material aus Thüringen keine Rolle mehr. Der schwedische Mineraloge Gregori AMINOFF (1931) untersuchte Braunit von Långban, Schweden. Er fand die Gitterparameter a = 13,28 und c = 18,58 Å und nahm die Raumgruppe I41/acd an. Dagegen fanden Anders BYSTRÖM & Brian MASON (1943) die Raumgruppe I-4c2, da ein Reflex auf einer Weissenberg-Aufnahme sich nicht mit der von AMINOFF (1931) gefundenen Raumgruppe vereinbaren ließ. Bibhuti MUKHERJEE (1959) stellte aus dem gleichen Grund die Raumgruppe I4/mmm für das Mineral auf und wandelte die flächenzentrierte Zelle von AMINOFF in eine kleinere, raumzentrierte Zelle mit a = 9,39 und c = 18,58 Å um.
P.R. DE VILLIERS & F.H. HERBSTEIN (1967) untersuchten Braunit von der Farm Weenen, nordestlich von Potgietersrust, Nord-Transvaal, Südafrika. Für das Material wurde die Raumgruppe I41/acd und die Gitterparameter a = 9,44 und c = 18,76 Å ermittelt.
Eine weitere Strukturanalyse führte Johann P.R. DE VILLIERS (1975) an Braunit von Långban, Schweden, durch. Die Raumgruppe I41/acd wurde bestätigt, auch die Gitterparameter sind mit a = 9,432 und c = 18,703 Å sehr ähnlich den vorher bestimmten. In der Struktur befindet sich Mn2+ in einer verzerrten kubischen Koordination, drei nicht-äquivalente Mn3+-Positionen sind verzerrt oktaedrisch koordiniert und das Si befindet sich in tetraedrischer Umgebung.
Unabhängig davon führten Paul B. MOORE & Takaharu ARAKI (1976) eine Strukturanalyse an Braunit durch. Das Ergebnis stimmte praktisch mit dem von DE VILLIERS (1975) überein. MOORE & ARAKI beschreiben Braunit als ein Derivat der Fluorit-Struktur mit geordneten Leerstellen und untersuchen die Beziehungen zur Struktur von Bixbyit und Braunit-II. Die Strukturen dieser Minerale lassen sich als Stapelungen verschiedener Schichten aus Polyedern senkrecht zur c-Achse, in Verbindung mit Translationen der Schichten beschreiben. Schicht A besteht aus einem Netz von verzerrten, kantenverknüpften Mn3+O6-Oktaedern. Als A' wird eine Variante dieser Schicht bezeichnet. Als Schicht B wird ein Netz aus verzerrten Mn3+O6-Oktaedern, verzerrten Mn-2+- bzw. CaO8-Polyedern und SiO4-Tetraedern definiert. Während Bixbyit aus Stapelungen [AA] oder [AA']2 aufgebaut wird, lässt sich für Braunit eine Abfolge [AB]4 angeben.
Die offizielle Formel für Braunit wird heute in der Form Mn2+Mn3+6O8(SiO4) geschrieben (PASERO, 2018), wodurch deutlich wird, dass das Mineral SiO4-Gruppen enthält.
Was ist Braunit-II?
Neben dem normalen Braunit untersuchten P.R. DE VILLIERS & F.H. HERBSTEIN (1967) auch ein vorher als eisenhaltiger Braunit bezeichnetes Material von der Black Rock Mine, Kalahari Mangan-Feld, nordwestliche Cape-Provinz, Südafrika. Das Mineral enthielt nur etwa halb soviel Si wie der normale Braunit, dafür aber etwas Fe und Ca. Bei den Gitterparametern a = 9,44 und c = 37,76 Å ist c hier verdoppelt gegenüber dem bekannten Braunit. Die Raumgruppe ist wie bei dem normalen Braunit Raumgruppe I41/acd. DE VILLIERS & HERBSTEIN nennen das Mineral provisorisch und ohne Anerkennung durch die IMA Braunit-II. Dieser stellt wahrscheinlich eine geordnete Variante von Braunit dar, vielleicht mit geordneter Si- und Ca-Verteilung.
Paul B. MOORE & Takaharu ARAKI (1976) vermuten für den Braunit-II, (Ca,Mn2+)Mn3+14SiO24, eine Stapelung der Polyederschichten [A'ABA]4 nach dem oben beschriebenen Schema.
Eine Strukturanalyse ann einem Kristall von Braunit-II aus der Wessels Mine, Hotazel, Südafrika, führte Johann P.R. DE VILLIERS (1980) durch. Die Raumgruppe I41/acd konnte bestätigt werden. Auch die Gitterparameter liegen dicht mit a = 9,431 und c = 37,774 Å dicht an den bekannten Werten. Als Formel wird Ca(Mn3+,Fe3+)14SiO24 angegeben. Die vorher vermutete Stapelung der Polyederschichten [A'ABA]4 konnte durch die Strukturanalyse bestätigt werden, wobei in der B-Schicht beim Braunit-II Ca an Stelle von Mn2+ im Braunit sitzt. Die Röntgenpulverdaten von Braunit und Braunit-II sind recht ähnlich, lassen sich jedoch an Hand einiger kleinerer Peaks gut unterscheiden.
C. BAUDRACCO-GRITTI (1985) untersuchte Braunit-II von Tachgagalt, Anti-Atlas, Marokko. Dabei fand sih ein Bereich von 4,6 - 6,1 % CaO und 4,8 - 7,6 % SiO2. Vermutet wird eine mögliche Mischkristallreihe zwischen Braunit-II und Neltnerit, CaMn3+6SiO12. Diese Reihe kann jedoch nicht komplett sein, da beide Minerale in Tachgagalt stabil nebeneinander koexistieren. In einem Kommentar zu dem Artikel (HAWTHORNE et al., 1986) durch Ernst A.J. BURKE wird angemerkt, dass Braunit und Neltnerit als Polytypoide zu betrachten sind und der neue Fund als eine Gelegenheit für die CNMMN der IMA dienen könnte, die Nomenklatur zu klären.
Durch hochauflösende Transmissions-Elektronenmikroskopie konnten DE VILLIERS und BUSECK (1989) zeigen, dass es neben den Stapelungen aus 2 (Bixbyit), 4 (Braunit) oder 8 Modulen (Braunit-II) auch Stapelungen aus 3, 5 oder andere Varianten aus 8 Modulen gibt. Es konnten auch enge Verwachsungen aus Bixbyit und Braunit-II nachgewiesen werden.
Braunit-II gilt heute nach wie vor nicht als eigenständiges, anerkanntes Mineral. Was Braunit-II darstellt, ist jedoch auch nicht geklärt.
Chemische Analyse von Braunit (in Masse-%)
| Komponenten nach TURNER (1831) |
unbenannt, Piemont BERZELIUS (1819) |
Braunit, Elgersburg TURNER (1831) |
Braunit, theoretische Zusammensetzung |
||
| MnO | Protoxide of manganese |
86.94 | 82.12 | 11.73 | |
| Mn2O3 | 75.80 | 78.33 | |||
| O | Oxygen | 9.851 | 7.94 | ||
| BaO | Baryta | 2.260 | |||
| SiO2 | Silica | 15.17 | Spur | 9.94 | 9.94 |
| Al2O3 | 2.80 | ||||
| Fe2O3 | 4.14 | ||||
| H2O | Water | 0.949 | |||
| Summe | 97.91 | 100.00 | 100.00 | 100.00 | |
| Braunit, Elgersburg RAMMELSBERG (1865) |
Braunit, wahrscheinlich Oehrenstock GORGEU (1893) |
Braunit, Oehrenstock DOWNS (2006) |
Braunit, theoretische Zusammensetzung |
||
| MnO | 80.94 | 80.40 | 8.89 | 82.12 | 11.73 |
| Mn2O3 | 80.58 | 78.33 | |||
| O | 8.08 | 8.35 | 7.94 | ||
| K2O und Na2O | 0.20 | ||||
| MgO | Spur | ||||
| CaO | 0.91 | 1.20 | 1.16 | ||
| BaO | 0.44 | 0.30 | |||
| PbO und CuO | 0.05 | ||||
| Fe2O3 | 0.30 | ||||
| SiO2 | 8.63 | 8.15 | 8.97 | 9.94 | 9.94 |
| H2O | 1.00 | 0.20 | |||
| Gangmaterial | 0.60 | ||||
| Summe | 100.00 | 99.65 | 99.76 | 100.00 | 100.00 |
Literatur:
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